Broom se proslavil především studiem savcům podobných plazů. Po objevu Taungského dítěte, australopitéka, Raymondem Dartem se Broomův zájem o paleoantropologii zvýšil. Zdálo se, že Broomova kariéra skončila a že se propadá do chudoby, když Dart napsal Janu Smutsovi o situaci. Smuts vyvinul tlak na jihoafrickou vládu a podařilo se mu pro Brooma získat místo. V roce 1934 nastoupil jako asistent paleontologie do Transvaalského muzea v Pretorii.
V následujících letech učinil spolu s Johnem T. Robinsonem řadu velkolepých nálezů, včetně fragmentů šesti hominidů ve Sterkfonteinu, které pojmenovali Plesianthropus transvaalensis, ale později byli klasifikováni jako dospělí Australopithecus africanus, a dalších nálezů na lokalitách v Kromdraai a Swartkrans.
V roce 1937 učinil Broom svůj nejslavnější objev Paranthropus robustus. Tyto objevy pomohly podpořit Dartova tvrzení o druhu Taung.
Po zbytek své kariéry se Broom věnoval průzkumu těchto lokalit a interpretaci mnoha pozůstatků raných hominidů, které zde objevil. Za svůj svazek The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae, v němž navrhl podčeleď Australopithecinae, získal Broom v roce 1946 od Národní akademie věd medaili Daniela Girauda Elliota. V psaní pokračoval až do poslední chvíle. Krátce před smrtí dokončil monografii o australopitécích a svému synovci poznamenal:
"Teď už je to hotové... a já také."