Vaughan Williams chtěl být dobrým skladatelem, a proto odjel do zahraničí studovat ke slavným skladatelům, jako byl Max Bruch v Berlíně a Maurice Ravel v Paříži. Věděl však, že nesmí tyto skladatele pouze napodobovat, a proto studoval také anglickou lidovou píseň. Spřátelil se se skladatelem Gustavem Holstem. Oba muži si vždy navzájem ukazovali hudbu, kterou psali, aby si mohli vzájemně pomoci kritikou.
V roce 1910 napsal dílo, které se stalo jednou z jeho nejznámějších skladeb: Fantazii na téma Thomase Tallise. Skladba je určena pro smyčcový orchestr a je rozdělena do dvou částí. Je v ní použito téma slavného skladatele 16. století Tallise. Napsal také melodie chvalozpěvů pro anglický zpěvník. Jednou z jeho nejoblíbenějších hymnických melodií je ta s názvem Sine Nomine zpívaná na slova "For all the saints". Další krásnou skladbou je The Lark Ascending. Jedná se o krátkou skladbu pro sólové housle a orchestr. Housle zní jako skřivan zpívající na obloze. V roce 1934 napsal krátkou skladbu pro flétnu, harfu a smyčcový orchestr s názvem Fantasia on Greensleeves, která vychází ze slavné anglické renesanční melodie Greensleeves.