V roce 1799 Smith vytvořil první geologickou mapu velkého měřítka v okolí města Bath v Somersetu. Předtím uměl pouze zakreslit vertikální rozsah hornin, ale neuměl je zobrazit horizontálně. Poté v Zemědělské společnosti hrabství Somerset našel mapu zobrazující typy půdy a vegetace v okolí Bathu a jejich geografický rozsah. Jednotlivé typy byly barevně vyznačeny. Pomocí této techniky mohl Smith na základě svých pozorování nakreslit geologickou mapu zobrazující výchozy hornin. Vzal si několik typů hornin, z nichž každý měl svou barvu. Poté odhadl hranice jednotlivých výchozů hornin, doplnil je barvou a výsledkem byla hrubá geologická mapa.
V roce 1801 nakreslil hrubý náčrt, který se stal "mapou, která změnila svět".
V roce 1815 vydal první geologickou mapu Británie. Konvenčními symboly označil kanály, tunely, tramvaje a silnice, kolchozy, olověné, měděné a cínové doly a solné a hliníkárenské doly. Různé geologické typy byly označeny různými barvami; mapy byly ručně kolorovány. Mapa se nápadně podobá moderním geologickým mapám Anglie. Ve stejném roce vydal také své vymezení vrstev Anglie. V další své knize Strata identified by organized fossils (Londýn 1816-1819) rozpoznal, že vrstvy obsahují odlišné zkameněliny. Tato fosilní souvrství mohla být použita k porovnání hornin mezi jednotlivými regiony. Tím se Smith zapsal do dějin stratigrafie jako významná osobnost.
V roce 1817 nakreslil pozoruhodný geologický vertikální řez ze Snowdonu do Londýna. Bohužel jeho mapy byly brzy okopírovány (plagiáty) a prodávány za nižší ceny, než požadoval. Zadlužil se a nakonec zkrachoval.
31. srpna 1819 byl Smith propuštěn z londýnské věznice King's Bench Prison, věznice pro dlužníky. Po návratu do svého domu na Buckingham Street 15 našel u dveří soudního vykonavatele a svůj dům a majetek zabavil. Smith opět několik let pracoval jako cestující zeměměřič. Jeden z jeho zaměstnavatelů, sir John Johnstone, ho poznal a podnikl kroky, aby mu zajistil zaslouženou úctu. V letech 1824 až 1826 žil a pracoval ve Scarborough. Tam se zasloužil o vybudování Rotundy, geologického muzea věnovaného yorkshirskému pobřeží. Rotunda byla 9. května 2008 znovu otevřena pod názvem "Rotunda - The William Smith Museum of Geology".
