Peck následně vystoupil na festivalu TADA! Youth Theater a vystupoval se stand-up komedií v Carolines na Broadwayi pro nadaci Audrey Hepburn. Ve třinácti letech dostal nabídku na roli v seriálu The Amanda Show stanice Nickelodeon a na návrh své matky roli přijal a přestěhoval se do Los Angeles, aby se dále věnoval herecké kariéře.
Peck debutoval ve filmu Snow Day (2000) a až do konce jeho vysílání v roce 2002 se pravidelně objevoval v pořadu The Amanda Show. Zahrál si také po boku Alexe D. Linze a Zeny Grey v divadelním filmu Max Keeble's Big Move, který byl uveden do kin 5. října 2001. V roce 2001 hostoval v epizodě seriálu Pohotovost stanice NBC s názvem "Thy Will Be Done". V tomto období se Peck objevil v několika nezávislých filmech, včetně Spun a Mean Creek z roku 2004, za které získal pochvalné kritiky. V dalším sitcomu stanice Nickelodeon Drake & Josh, který se začal vysílat v roce 2004 a který Peckovi zajistil uznání mezi mladými diváky, byl obsazen do role Joshe Nicholse, protějšku Drakea Parkera z filmu Drake Bell. Peckova postava Joshe Nicholse byla chytrá, zábavná a organizovaná, ale spolu s Drakem ji neustále trápila Megan Parkerová (Miranda Cosgroveová), Drakeova mladší sestra. Obě postavy zpívají v předělávce písně "Soul Man" od Sama a Davea. V roce 2006 si Bell a Peck zahráli ve vlastním televizním filmu s názvem Drake & Josh Go Hollywood a v roce 2007 si zahráli v pokračování s názvem Drake & Josh: Opravdu velké krevety. Josh byl za svou práci v seriálu Drake & Josh v roce 2008 nominován na Nickelodeon Kids' Choice Awards v kategorii Oblíbený televizní herec. Peck také debutoval jako režisér v epizodě Drake & Josh "Battle of Panthatar". Režíroval také videoklip svého kolegy Drakea Bella k ústřední písni seriálu Drake & Josh "Found a Way". Objevil se také ve finále seriálu What's New, Scooby-Doo? , epizodě seriálu Krycí jméno: Děti odvedle s názvem "Operace: C.A.K.E.D.-F.I.V.E." a ve filmu Havoc, který natočila přímo New Line Cinema. Peck se k postavě Joshe Nicholse vrátil v roce 2008 v televizním filmu Veselé Vánoce, Drake & Josh.
V roce 2006 se Peck objevil v nezávislém filmu Special, který měl premiéru na filmovém festivalu Sundance, a namluvil Eddieho, jednoho ze dvou vačičích bratrů, v animovaném pokračování Doba ledová: Roztání, které bylo uvedeno do kin 31. března téhož roku. Peck si zahrál středoškolského rváče ve filmu Drillbit Taylor z roku 2008 a hrál ve filmech The Wackness (uveden v červenci 2008), American Primitive, Safety Glass a zopakoval si roli Eddieho ve filmu Doba ledová: Dinosauři: Úsvit dinosaurů.
V roce 2011 si Peck zahrál epizodní roli v hitparádě Nickelodeon Victorious jako divák ve hře, kterou napsala Jade. V roce 2012 si Peck zahrál v remaku filmu Rudý úsvit a opět si zopakoval roli Eddieho ve filmu Doba ledová: V roce 2012 si zopakoval roli v seriálu Ice Ice: Continental Drift. V roce 2013 začal namlouvat hlas Caseyho Jonese v seriálu Teenage Mutant Ninja Turtles společnosti Nickelodeon.
V roce 2014 se Peck objevil v roli Dannyho Norwooda v pilotním díle seriálu The Rebels, jednom z pěti testovacích pilotů pro dospělé, které společnost Amazon Studios vydala na začátku roku 2014 na Amazon Video.
V roce 2015 byl Peck obsazen do hlavní role v komediálním seriálu Grandfathered. Hrál v něm po boku Johna Stamose. Seriál Grandfathered měl premiéru 29. září a na serverech Rotten Tomatoes a Metacritic získal vesměs příznivé hodnocení. Peck i Stamos jsou nominováni na cenu People's Choice Award 2016 v kategorii "Oblíbený herec v novém televizním seriálu".
V roce 2016 byl Peck obsazen do role Rosse v seriálu Pitch stanice FOX. Objevil se ve dvou epizodách jako statistický analytik. Seriál byl po 10 epizodách zrušen.
